【化工機械設備網 技術前沿】 近日，中國科學技術大學化學與材料科學學院、合肥微尺度物質科學國家研究中心任曉迪教授團隊聯合火災科學國家重點實驗室王青松教授團隊，研究發現利用分子間氫鍵的相互作用可以顯著改善醚基電解液在電極界面的穩定性，并有效抑制鋰金屬電池熱失控過程。相關成果以“Molecular anchoring of free solvents for high-voltage and high-safety lithium metal batteries”為題發表在《自然•通訊》上，我校任曉迪教授、王青松教授為通訊作者，合作者包括化學與材料科學學院焦淑紅教授，博士生崔壯壯為論文第一作者。 
鋰金屬電池因其超高的能量密度被視為下一代電池技術的有力競爭者，但面臨著電解液穩定性和安全性的雙重挑戰。傳統的碳酸酯類電解液雖然在鋰離子電池中得到廣泛應用，卻難以兼容活潑的鋰金屬負極。相比之下,醚類電解液與鋰金屬有更好的相容性，但較差的抗氧化能力限制了其在高電壓正極中的應用。提高電解液濃度雖然可以在一定程度上改善醚的電化學穩定性，卻帶來了成本增加、低溫性能衰減等問題,更為棘手的是大量陰離子的存在會引發熱失控等安全隱患。
圖1.氫鍵相互作用及分子錨定電解液設計策略
針對上述難題，作者提出一種全新的分子錨定策略,有望同時解決醚基電解液的高壓和安全難題。他們在乙二醇二甲醚(DME)中加入含強極性C-H基團的氟代醚溶劑(TTE)，發現DME和TTE之間可以通過氫鍵形成分子間的“錨定”作用，從而有效降低醚鍵上氧原子的電子云密度，大幅提高了溶劑的抗氧化能力。
圖2.鋰金屬電池電化學性能、表界面及安全性研究
基于分子錨定概念設計的電解液，展現出優異的高壓性能。在Li+/溶劑摩爾比低至1:9的條件下, 這種電解液即使在4.7V的高壓下也沒有明顯的氧化分解。高電壓鋰金屬電池的容量保持率和庫侖效率均遠超傳統的高濃電解液。為了揭示其本質機制，研究人員開展了系統的表界面分析。光譜和理論計算的結果一致表明，在高濃電解液中，陰離子和溶劑分子形成配位結構，使電解液的氧化分解傾向大大增加。而在分子錨定電解液中，溶劑分子之間通過氫鍵形成穩定復合物，有利于提升電解液的熱力學穩定性。此外，由于減少了活潑陰離子的使用，分子錨定電解液在高電壓正極表面誘導形成的界面膜也更薄更穩定。
研究人員進一步考察了電解液的安全性能。在鋰金屬軟包電池中，當溫度升高到140C左右，高濃電解液與鋰金屬劇烈反應并放出大量熱量，而分子錨定電解液與鋰的相容性得到大幅提升。分子錨定電解液則可以將熱失控開始的溫度推遲到209C以上。這項工作證明，設計合理的分子間相互作用可以從根本上改變電解液的性能，為未來電池電解液的分子工程提供新的方向。
該項目研究得到國家自然科學基金委、中國科學院和安徽省的資助。(化學與材料科學學院、合肥微尺度物質科學國家研究中心、火災科學國家重點實驗室、科研部)
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